动态晶格无序与集体偶极子耦合导致铅盆量子点中的Dicke物理现象

卤化物钙钉矿量子点表现出传统半导体纳米晶体中不存在的合作光学现象，包括杂性激子超辐射、超吸收和双杂性激子超辐射。本研究发展了一种微观理论，识别了这些Dicke效应的物理起源，并确立了如何通过材料参数控制这些效应的方法。中心结果是，合作发射源于光学跃迁偶极子的集体耦合与晶格引起的无序之间的竞争，而该竞争由Raman演绎的声子谱密度和杂性激子振荡强度所支配。在高温下，强Fröhlich耦合和玻璃状晶格动力学产生动态无序，抑制偶极子同步并导致非一致发射。随着降温，晶格波动冻结，当集体耦合超过残余静态无序时，合作相干性涌现，定义我们绘制的大小和组成相关的临界温度作为相图。将框架扩展到双杂性激子，我们显示，受约束的双杂性激子构成一个由共享晶格配置构成的单一相关电荷分布，使其能够实现不可区分的衰减路径并实现合作辐射增强。该理论定量地解释了观察到的尺寸、组成和温度趋势在辐射速率常数比率和双杂性激子结合能中的表现，同时解释了为何不存在完整的Dicke饱和。更广泛地，结果确立了Raman谱权重和振荡强度作为工程合作量子光学行为的设计参数于量子材料。