用于量子输运与多探针格林函数的驱动刘维尔-冯·诺依曼方程

所谓的驱动刘维尔-冯·诺依曼方程是一种动力学表述，用于模拟分子系统中的电压偏置并在巨正则框架下建模含时电流。该方法在运动方程中引入阻尼项，将电荷驱动至参考的非平衡密度。该方程最初由 Horsfield 及其合作者提出，后续关于此方案的工作导致了该方程多种共存版本的出现。另一方面，Todorov 及其合作者设计的多探针方案（称为 hairy-probes 方法）是一种基于格林函数的形式化处理，允许在开放量子系统的两个区域中固定电化学势。本文将 hairy probes 形式体系的运动方程重写，以表明在某些条件下，它们可具有与 Morzan 等人 [J. Chem. Phys. 2017, 146, 044110] 提出的形式的驱动刘维尔-冯·诺依曼方程相同的代数结构。由此，为后者提供了新的形式化基础，并辨识了每一项的来源。利用在三种试验结构（称为弹道、无序和共振模型）中的紧束缚含时模拟，探究了不同方法的性能。在基于第一性原理哈密顿量的背景下，驱动刘维尔-冯·诺依曼方法尤为引人关注，因为它不需要计算格林函数。因此，本文研究了用施加场获得的参考密度替换基于格林函数的参考密度的影响，以深入理解驱动刘维尔-冯·诺依曼方程的局限性与适用范围。