自旋-1/2三角晶格反铁磁体 Na$_{2}$Ba$_{1-x}$Sr$_{x}$Co(PO$_{4}$)$_{2}$ 中掺杂诱导的结构相变

通过互补的 X 射线和中子粉末衍射测量，研究了 Sr 掺杂对 Na$_{2}$BaCo(PO$_{4}$)$_{2}$ 结构性质的影响。Na$_{2}$BaCo(PO$_{4}$)$_{2}$ 是一种自旋-1/2三角晶格反铁磁体，被视为量子自旋液体候选材料。研究发现，在 Na$_{2}$Ba$_{1-x}$Sr$_{x}$Co(PO$_{4}$)$_{2}$ (NBSCPO) 中，当 Sr 掺杂水平低于 30% ($\mathit{x}$ $\le$ 0.3) 时，具有完美 Co$^{2+}$ 离子三角晶格的三方相（空间群 $\mathit{P}$$\bar{3}$$\mathit{m}$1）在结构上是稳定的；而当 Sr 掺杂水平高于 60% ($\mathit{x}$ $\ge$ 0.6) 时，则会形成纯单斜相（空间群 $\mathit{P}$2$_{1}$/$\mathit{a}$），并伴随 CoO$_{6}$ 八面体的轻微旋转和 Ba$^{2+}$/Sr$^{2+}$ 离子的位移。第一性原理计算和拉曼光谱支持了 NBSCPO 中这种掺杂诱导的结构相变。Na$_{2}$SrCo(PO$_{4}$)$_{2}$ 是一种具有玻璃石型结构的新型自旋-1/2三角晶格反铁磁体，尽管存在单斜畸变，但在低至 2 K 的温度下仍未表现出长程磁序，且具有与完美三角晶格的 Na$_{2}$BaCo(PO$_{4}$)$_{2}$ 相似的负居里-外斯温度，这表明磁交换相互作用对 Ba/Sr 取代具有鲁棒性。