复杂三聚体系统 Ca$_{3}$Cu$_{3}$(PO$_{4}$)$_{4}$ 中的掺杂诱导自旋调控：第一性原理研究

利用磁性 (Ni) 和非磁性 (Mg) 掺杂剂进行自旋调控掺杂，旨在从具有二重态基态的线性链海森堡反铁磁 Cu 基 $d^{9}$ 自旋 -1/2 三聚体化合物 Ca$_{3}$Cu$_{3}$(PO$_{4}$)$_{4}$ 中获得单重态基态系统，这是实验上的尝试。本研究基于第一性原理，调查了此类掺杂对母化合物自旋交换机制和电子结构的影响。事实证明，与整数自旋掺杂剂 Ni 相比，使用零自旋掺杂剂（如 Mg）进行位点选择性掺杂在获得具有单重态基态的自旋隙系统方面更为有效，这也与实验观察结果一致。发现掺杂诱导的二聚化态具有最低的基态能量。沿各种可能路径计算的自旋交换值与早期的实验结果吻合良好。