Ba$_5$AlIr$_2$O$_{11}$ 中二聚体轨道的直接探测

许多莫特绝缘体（包括铱酸盐）的电子态常借助局域原子态（如著名的“$J_\text{eff}=1/2$ 态”）来概念化。然而，轨道杂化可强烈修饰此类态并显著改变材料的电子性质，而探测这一过程极具挑战性。本工作中，我们利用共振非弹性 X 射线散射（RIXS）直接探测并量化了铱酸盐材料 Ba$_5$AlIr$_2$O$_{11}$ 中二聚体轨道的形成。观测到对应于二聚体轨道激发的尖锐峰，并通过密度泛函理论（DFT）计算与基于 Ir-Ir 团簇模型的理论模拟相结合进行分析。此类部分离域的二聚体态导致电子角动量的重新定义，并改变材料的磁性与电子行为。我们据此解释了相对于基于原子态的预测所观测到的磁矩减小。本研究为在包括固体、异质结构、分子及瞬态在内的一大类材料中研究二聚化开辟了新方向。