通过表面合成设计光电性质：铁-三联吡啶大分子配合物的形成与电子结构
材料科学
2023-08-09 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
应用于表面的超分子化学方案为在原子尺度上控制有机-无机界面结构提供了引人注目的途径。在这种方法中，吸附质-表面相互作用和二维限域可导致与常规合成方法截然不同的形貌和性质。在此，我们描述了基于铁(Fe)-三联吡啶(tpy)相互作用的一维配位纳米结构的自下而上表面合成，该相互作用借鉴自用于光伏和催化应用的功能性金属-有机配合物。依次沉积的配体和金属原子的热激活扩散，以及配体内构象变化，导致Fe-tpy配位并形成这些纳米链。低温扫描隧道显微镜和密度泛函理论被用于阐明该体系的原子尺度形貌，提供了面向的共面tpy基团之间线性三铁连接的证据。扫描隧道谱揭示了最高占据轨道主要由位于Fe节点处的态贡献，而配体态主要贡献于最低未占据轨道。这种电子结构产生了在可见光/近红外区承载光诱导金属到配体电荷转移潜力的可能。这种不寻常的tpy/三铁/tpy配位基序的形成尚未在湿化学合成方法中观察到，并由此处使用的自下而上表面合成方法所介导。
引用
@article{arxiv.2308.04105,
title = {Designing optoelectronic properties by on-surface synthesis: formation and electronic structure of an iron-terpyridine macromolecular complex},
author = {Agustin Schiffrin and Martina Capsoni and Gelareh Farahi and Chen-Guang Wang and Cornelius Krull and Marina Castelli and Tanya S. Roussy and Katherine A. Cochrane and Yuefeng Yin and Nikhil Medhekar and Adam Q. Shaw and Wei Ji and Sarah A. Burke},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.04105},
year = {2023}
}