基于描述符在广阔化学空间中理性设计高熵材料

高熵材料（HEMs）近乎无限的高维成分空间已成为功能材料设计与发现的一个令人振奋的平台。然而，由于难以确定成分/结构特异的焓与熵对 HEMs 稳定性和形成的影响，稳定且可合成 HEMs 的识别以及稳健设计规则的建立仍是一项艰巨挑战。本工作中，利用第一性原理计算，我们发现 (i) HEMs 的稳定性和混溶性强烈依赖于 HEM 相对于最稳定竞争相的形成焓，而非传统所认为的相对于所有可能竞争相的混合焓；(ii) HEM 的熵形成能力可由有序二元化合物中数十个替代缺陷的缺陷形成能谱来度量，而无需对大量合金构型进行采样。基于这些发现，我们提出了一种高预测性的混合焓-熵描述符（MEED），其能够在大型化学空间中对新型 HEMs 进行理性的高通量第一性原理设计与筛选。将 MEED 应用于两个结构不同的材料体系（即三维岩盐碳化物与二维层状硫化物），不仅每个体系中所有实验报道的 HEMs 均被成功识别，还揭示了评估其相对可合成性的通用截断判据。此外，还预测了数十种新型高熵碳化物与二维高熵硫化物。它们具有广阔的应用潜力，如航空航天器件涂层、能量转换与存储以及柔性电子。