物理可解释描述符驱动金属氢化物氢气储存材料设计

设计用于氢气储存的金属氢化物仍是长期存在的挑战,由于庞大的组成空间和复杂的结构-性质关系。本文首次提出了用于预测两个关键性能指标——单位质量氢气密度 $w$ 和室温下平衡压力 $P_{\rm eq,RT}$ 的物理可解释模型,基于最小化的、具有化学意义的描述符集合。我们基于近期开发的「数字氢气平台」(\textit{DigHyd})——该平台通过大规模数据挖掘从可获得的固态氢气储存材料实验文献中获取 $5,089$ 种金属氢化物组成——构建了系统化的模型库,通过组合标量变换和非线性链接函数,构造了超过 $160$ 万个候选模型。最终得到的闭形式模型仅需每个模型 $2$-$3$ 个描述符,即可实现与最先进机器学习方法相当的预测精度,同时保持完全的物理透明性。显著的是,基于这些模型生成的描述符设计图显示, $w$ 与 $P_{\rm eq,RT}$ 之间存在根本性的权衡:盐类氢化物由轻质电正元素构成,具有高 $w$ 但低 $P_{\rm eq,RT}$ ;而嵌间类型氢化物基于重质电负过渡金属,则呈现相反趋势。值得注意的是,如 Be-Na 合金等基于 Be 的体系,成为罕见的同时满足两种性能指标的候选材料,这归功于 Be 轻质质量和高摩尔密度的独特组合。我们的模型表明,基于 Be 的体系可能为实现这些性能指标提供新的前景。这些结果为材料设计提供了化学直观的指导,并建立了一个可扩展的框架,用于在复杂化学空间中进行合理材料发现。