外电磁场存在下从$1\mathrm{e}-1\mathrm{h}$态产生$2\mathrm{e}-2\mathrm{h}$的含时跃迁概率推导

在本工作中，我们研究了电磁 (EM) 场对从$1\mathrm{e}-1\mathrm{h}$态产生$2\mathrm{e}-2\mathrm{h}$态的影响。电磁 (EM) 波与物质相互作用的基本方式之一是通过产生激发电子态。电磁场与原子和分子的相互作用由依赖于场的哈密顿量给出。由于激发态不是依赖于场的哈密顿量的定态，因此它们本质上具有瞬态性质。因此，激发态的含时动力学强烈依赖于外部电磁场。从一般多电子系统中的$1\mathrm{e}-1\mathrm{h}$激发开始，我们使用时含微扰理论 (TDPT) 对系统进行时间演化。利用图解技术，在 TDPT 的二阶近似下，评估了给定时间$t$内$(1\mathrm{e}-1\mathrm{h}) \rightarrow (2\mathrm{e}-2\mathrm{h})$的含时跃迁概率表达式。该推导未对电子 - 电子关联算符做任何先验近似，并给出了与全组态相互作用波函数相关的一组完整贡献图的推导。本工作的结果表明，含时跃迁概率的计算可以分解为与时间无关和与时间相关的分量。这对于高效计算含时跃迁概率是一个重要成果，因为它允许在计算开始前预先计算与时间无关的分量。