铝硅酸盐低聚物与不同金属阳离子间结合能的密度泛函建模

带负电的铝硅酸盐物种与带正电的金属阳离子之间的相互作用对许多重要工程过程和应用至关重要，包括可持续水泥和铝硅酸盐玻璃。为探究这些相互作用，本文采用密度泛函理论（DFT）方法计算了铝硅酸盐二聚体/三聚体与 17 种不同金属阳离子之间的成对相互作用能（即结合能）。对团簇（二聚体/三聚体 + 阳离子）的 DFT 优化结构表征分析表明，其结构属性（如原子间距离）总体上与文献中铝硅酸盐玻璃的观测一致。DFT 得出的结合能随阳离子类型（即电荷与离子半径）和铝硅酸盐物种（即二聚体或三聚体）的不同而有显著变化。文献调研显示，不同阳离子间计算结合能的差异可用于解释许多关于阳离子对材料性能影响的文献观测（如玻璃腐蚀、矿物溶解和离子传输）。对所有 DFT 结合能的分析表明，这些能量值与阳离子离子势和场强之间的相关性可由二阶多项式函数很好地刻画（回归的 R2 值达 0.99–1.00）。鉴于给定金属阳离子的离子势和场强可利用文献中已充分列表的离子半径轻易估算，这些简单多项式函数将能快速估算远更广泛阳离子与铝硅酸盐二聚体/三聚体的结合能，为可持续水泥和铝硅酸盐玻璃及其相关应用的设计与优化提供指导。