强关联的高效描述：完美四重激发和完美六重激发模型的高效实现
强关联电子
2016-10-07 v1 化学物理
计算物理
摘要
本文提出了基于稠密张量存储的、针对单参考态完美四重激发（PQ）[Parkhill, Lawler, and Head-Gordon, J. Chem. Phys. 130, 084101 (2009)]和完美六重激发（PH）[Parkhill and Head-Gordon, J. Chem. Phys. 133, 024103 (2010)]模型的新型实现。这些方法通过将传统耦合簇理论进行块分解得到，对于四轨道中的四个电子（PQ）和六轨道中的六个电子（PH）是精确的，但也可应用于更大的体系。PQ和PH的存储需求分别与活性电子数的平方和立方成正比，对于大体系，其计算量呈四次方标度。本文展示了新实现对线性多烯烃（C n H n+2 ）的全价层计算应用，突显了当前实现出色的计算标度，能够常规处理包含数百个电子的活性空间。在多烯烃的π空间、氢链（H 50 ）以及多并苯分子的π空间中研究了这些模型的准确性。在所有情况下，结果均与密度矩阵重整化群值相当。通过PQ的新型实现，包含140个电子和140个轨道的活性空间可在单核工作站上于数分钟内求解，而其相对较低的多项式标度意味着使用并行计算也可处理非常大的体系。
引用
@article{arxiv.1609.00077,
title = {Cost-effective description of strong correlation: efficient implementations of the perfect quadruples and perfect hextuples models},
author = {Susi Lehtola and John Parkhill and Martin Head-Gordon},
journal= {arXiv preprint arXiv:1609.00077},
year = {2016}
}
备注
13 pages, 7 figures