掺杂稀土三氢化物电子与结构性质的关联效应

稀土三氢化物 ($R$H$_3$) 表现出作为掺杂、氢空位和热力学条件函数而呈现出引人注目的耦合电子与结构性质。理论研究这些材料通常依赖于密度泛函理论 (DFT)，包括使用可能低估强相关效应和结构失真的小超胞，这些失真反过来可能影响其金属性。本研究通过采用 DFT+U 和 Quantum Monte Carlo (QMC) 方法阐明了晶格失真和相关效应在原质 ($R$H$_3$) 和掺杂 $R$H$_3$ 电子性质中的作用。线性响应受限 DFT (LR-cDFT) 方法发现 Hubbard U $\approx 2$ eV for $R_d$ 轨道 and U$\approx 6$ eV for H$_s$/N$_p$ 轨道。 $R_d$ 轨道上小 U 值与 QMC 对 LuH$_3$ 和 LuH$_{2.875}$N$_{0.125} 的计算结果一致。在纯正八面体 (FCC)$R$H$_3$($R$=Lu,Y) 中，无论是 DFT 还是 DFT+U 都无法产生带隙，但具有氢失真的超胞会创建一个小带隙，其大小随着使用自一致确定的 U 值进行 DFT+U 而增加。相关效应反过来对掺杂 RH$_3$ 化合物的耦合结构和电子性质有中等影响，可能在考虑结构失真与超导性之间的竞争时具有重要性。