关联反应坐标运动产生电子和能量传递中的非可加速率增强：来自多接受体结构
化学物理
2025-06-27 v1 原子与分子团簇
计算物理
量子物理
摘要
具有多个供体、桥接单元或接受体单元的分子结构可显示影响电子和能量传递(ET和EnT)速率的量子干涉效应。最近的实验发现，供体-接受体结构在两个接受体相对于一个接受体时，ET速率增加了4至5倍。这个结果令人惊讶：简单的经典或量子分析建议只会出现约两倍的速率增强。我们分析了多个接受体系统中的耦合相互作用，发现超出可加效应的速率增强源于接受体-接受体相互作用，这些相互作用：1)位移反应自由能，2)改变供体-接受体耦合，以及3)改变反应坐标运动。对这些效应的考虑解释了多接受体系统中观察到的速率，并提示了针对能量和电子传递动力学进行调控的策略。
引用
@article{arxiv.2506.21504,
title = {Correlated reaction coordinate motion produces non-additive rate enhancement for electron and energy transfer in multi-acceptor structures},
author = {Hanggai Nuomin and Feng-Feng Song and Peng Zhang and David N. Beratan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.21504},
year = {2025}
}