无限层镍酸盐与铜酸盐薄膜在 SrTiO$_3$(001) 上的关联界面电子气

基于包含库仑排斥项的第一性原理计算，我们确定了 $A$NiO$_2$/SrTiO$_3$(001) ($A=$ Pr, La) 与 $A$CuO$_2$/SrTiO$_3$(001) ($A=$ Ca, Sr) 电子重构中的趋势。所有情形共同之处在于 SrTiO$_3$(001) 中出现了准二维电子气(q2DEG)，尽管镍酸盐相对于铜酸盐与非极性 SrTiO$_3(001)$ 衬底更高的界面极性失配(${3+}/0$ 对 ${2+}/0$)导致了增强的 q2DEG 载流子密度。模拟揭示了界面 Ti $3d_{xy}$ 能带弯曲对镍酸盐薄膜中稀土离子的显著依赖：PrNiO$_2$ 与 NdNiO$_2$ 比 LaNiO$_2$ 大 $20$-$30\%$。与由形式极性失配所得预期相反，铜酸盐薄膜中的静电掺杂强度是镍酸盐中的两倍。我们证明，自掺杂稀土 $5d$ 态的耗尽增强了镍酸盐与铜酸盐在薄膜几何中的费米面相似性，反映出 Ni 与 Cu $3d_{x^2-y^2}$ 轨道中的单空穴。最后，我们表明生长在极性 NdGaO$_3(001)$ 衬底上的 NdNiO$_2$ 薄膜同时抑制了 q2DEG 的形成以及 Nd~$5d$ 自掺杂。