配位修正的从头算生成焓
材料科学
2019-04-09 v2
摘要
生成焓的正确计算是使能从头算计算材料设计的关键之一。对于若干类体系(例如氧化物),标准密度泛函理论给出不正确的值。本文我们提出“配位修正焓”(CCE)方法,其基于最近邻阳离子-阴离子键的数目,且能够修正多晶型物的相对稳定性。CCE 使用采用 Perdew, Burke and Ernzerhof (PBE)、局域密度近似(LDA)与强约束适当归一化(SCAN)交换关联泛函的计算,并结合准谐德拜模型来处理零点振动与热效应。在二元与三元氧化物(卤化物)上进行的基准测试显示,所有泛函均给出非常准确的室温结果,其中 SCAN 所得最小平均绝对误差为 27 (24) meV/atom。零点振动与热效应对生成焓的贡献很小且符号相反——在很大程度上相互抵消。
引用
@article{arxiv.1811.08952,
title = {Coordination corrected ab initio formation enthalpies},
author = {Rico Friedrich and Demet Usanmaz and Corey Oses and Andrew Supka and Marco Fornari and Marco Buongiorno Nardelli and Cormac Toher and Stefano Curtarolo},
journal= {arXiv preprint arXiv:1811.08952},
year = {2019}
}
备注
32 pages, 10 figures, 19 tables