手性分子光电离中的亚周期光学手性调控

控制电磁辐射的偏振态能够通过手性光学过程研究物质的基本对称性。从微波到极紫外波段，已发展出多种策略来揭示手性分子的结构或动力学信息。大多数方案采用圆偏振或椭圆偏振辐射，更复杂的配置则涉及例如偏振态随时间变化的光脉冲。在所有这些方案中，光的偏振态在一个光学周期内始终被视为恒定。在本研究中，我们深入光学周期内部，以分辨并调控一个亚周期阿秒手性光学过程。我们通过结合两个锁相的正交偏振基频与二次谐波场，构建了一个其瞬时手性可在光学周期内调控的电场。虽然复合场的净椭圆率为零，但它展现出可通过双色延迟调控的瞬时光学手性。我们从理论和实验上研究了手性分子在这种受控手性场中的光电离。我们发现，电子优先沿激光传播方向向前或向后出射，取决于分子的手性，这与公认的光电子圆二色性过程类似。然而，由于瞬时手性每半个周期改变一次符号，来自激光连续两个半周期的电离电子表现出相反的前向/后向不对称性。这一手性信号为理解瞬时手性在动力学光电离过程中的影响提供了独特视角。我们的结果证明了电场亚周期偏振整形作为研究和操纵手性光学过程新途径的重要作用。