手性光电离动力学的阿秒控制与测量

许多对手性敏感的光与物质相互作用由手性电子动力学控制。因此，利用手性现象的先进技术的发展将极大地受益于在其自然阿秒时间尺度上测量和控制手性电子动力学。迄今为止，此类努力一直受到缺乏表征良好的圆偏振阿秒脉冲的阻碍，这一障碍最近已被克服（Han et al. Optica 10 (2023) 1044-1052, Han et al. Nature Physics 19 (2023) 230-236）。在本文中，我们介绍了使用阿秒脉冲的手性光谱学，并展示了对手性光电子圆二色性(PECD)的阿秒相干控制（Goetz et al. Physical Review Letters 122 (2019) 013204, Goetz et al. arXiv:2104.07522），以及对手性分子前向-后向和角分辨光电离延迟中手性不对称性的测量。我们表明，同向旋转的阿秒和近红外脉冲可以使PECD几乎加倍，甚至与单光子电离相比改变其符号。我们证明手性光电离延迟取决于光传播坐标系中光电发射的极角和方位角，需要三维动量分辨。我们测量了高达120 as的前向-后向手性敏感延迟和高达240 as的极角分辨光电离延迟，其中包括约$\sim$60 as的源自连续-连续跃迁中手性的不对称性。阿秒手性光谱学为在电子时间尺度上定量理解和控制手性分子的动力学打开了大门。