RuI3与RuCl3的电子态对比

自旋-轨道纠缠态因具有奇异相和引人入胜的性质而备受关注。本文利用第一性原理计算研究了RuI$_{3}$和RuCl$_{3}$在块体和单层情况下的电子与磁学性质。我们的结果表明，RuI$_{3}$块体是顺磁金属，与近期实验一致。我们发现RuI$_{3}$中的Ru$^{3+}$离子处于自旋-轨道纠缠的$j_{\rm eff}=\frac{1}{2}$态。更有趣的是，从RuI$_{3}$块体到单层发生了金属-绝缘体转变，这主要源于晶格维度降低导致的能带变窄，以及受I $5p$自旋轨道耦合改变的Ru-I杂化。相比之下，RuCl$_{3}$块体与单层均表现出莫特绝缘体行为，Ru$^{3+}$离子处于形式上的$S=\frac{1}{2}$和$L=1$态并具有较大的面内轨道磁矩，该结果很好地解释了RuCl$_{3}$实验上的大有效磁矩和强面内磁化。本工作展示了RuI$_{3}$和RuCl$_{3}$截然不同的自旋-轨道态及其变化的性质。