Ru$^{3+}$ 中非球形磁形状因子的实验证据

Mott 绝缘体 $\alpha$-RuCl$_3$ 因可能具有场诱导的 Kitaev 量子自旋液体态而在学界引起极大兴趣。尽管为获取低能哈密顿量形式付出了巨大努力，目前仍无一组公认的参数能够解释所有数据。一处关键的缺失信息在于确定 Ru$^{3+}$ 的磁形状因子，特别是对非弹性中子散射数据进行真正定量处理时。本文利用高质量 $\alpha$-RuCl$_3$ 单晶在顺磁区内的极化中子衍射，给出了低自旋 4$d^5$ 态下 Ru$^{3+}$ 的实验推导磁形状因子。我们观测到各向异性形状因子的强烈证据，这正是自旋轨道耦合 $j_{\textrm{eff}} = \frac{1}{2}$ 基态所预期的。我们从简单各向同性情形到多极展开，再到广义 $j_{\textrm{eff}} = \frac{1}{2}$ 基态的 \emph{ab initio} 计算，以递增的复杂度对静态磁化密度建模。单离子模型以及包含 Cl$^-$ 阴离子的比较均支持 Ru$^{3+}$ 与周围 Cl$^{-}$ 配体存在杂化。