Ir-Ru 氧化物中的电荷态相关轨道耦合与量子相变

铱基氧化物中运动学、相对论和库仑相互作用的竞争，已引发对电子结构和磁性的激烈实验与理论研究。我们在此指出，铱锗三钙钛矿 Ba$_3$MRuIrO$_9$（M = Li, Mg, In）在此方面尤为有趣。我们显示，使用非磁性"M"离子（如 Li$^{+1}$、Mg$^{+2}$、In$^{+3}$）可将 Ir 的 nominal charge state 调控从 +6 调整至 +4。这种变化调制了轨道耦合（SOC）的影响，在 Ba$_3$LiRuIrO$_9$ 中SOC可忽略不计，在 Ba$_3$MgRuIrO$_9$ 中表现为中等，在 Ba$_3$InRuIrO$_9$ 中发挥决定性作用。我们的分析将 Ba$_3$LiRuIrO$_9$ 归类为带隙绝缘体，Ba$_3$MgRuIrO$_9$ 归类为SOC 与关联驱动的绝缘体，Ba$_3$InRuIrO$_9$ 归类为 $J_{\rm eff} = 1/2$ Mott-Hubbard 绝缘体。该工作报告的相关电子结构理论结果表明，这些系统中 Ru 与 Ir 原子均具有可观磁矩，原子态自旋动力学仿真捕捉到 Ba$_3$LiRuIrO$_9$ 和 Ba$_3$MgRuIrO$_9$ 的实验 Néel 温度，并为 Ba$_3$InRuIrO$_9$ 在 T $\to$ 0 K 时的相变提供了证据，表明其过渡到一种具有强磁磁 frustrated 的多谷态磁相。该理论识别出 Ba$_3$InRuIrO$_9$ 中铱原子存在 Kitaev 相互作用。这种强各向异性相互作用的实现有助于稳定 Ba$_3$InRuIrO$_9$ 特别复杂的能量景观，从而为新奇的磁量子相提供了可能。