用于分子接触非平衡量子输运的守恒 GW 方案

我们详细介绍了最近提出的在非平衡 Keldysh 形式体系内利用 GW 近似在分子输运计算中包含关联效应的方案。我们将 GW 自能限制在中心区域，并用密度泛函理论（DFT）描述电极。在中心 GW 区域和电极中均应用了最大局域化 Wannier 函数的最小基组。通过解析推导和数值示例，证明了使用守恒（即完全自洽）GW 自能的重要性。我们引入了一种有效的自旋依赖相互作用，可自动将所有阶次的自相互作用误差降至最低。该方案应用于平衡态和非平衡态下的 Anderson 模型。在零温平衡态下，我们发现 GW 能较好地描述中等相互作用强度下的 Kondo 共振。在非平衡态下，我们证明单次 G0W0 近似会产生严重误差，特别是在高偏压下。最后，我们考虑了位于无特征电极之间的苯分子。研究发现，随着与电极耦合的增加，GW 计算得到的分子 HOMO-LUMO 能隙显著减小，反映了强耦合结中更有效的屏蔽效应。对于结的 I-V 特性，我们发现 HF 和 G0W0[G_HF] 给出的结果比 DFT 和 G0W0[G_DFT] 更接近 GW。这归因于自相互作用效应以及电子 - 电子相互作用导致的寿命缩短。