受限效应对金属玻璃薄膜中空间非均匀动力学的影响

我们发展了弹性集体非线性朗之万方程理论,首次研究覆层金属玻璃薄膜中的玻璃态动力学。在不同温度与玻璃化判据下,计算了结构弛豫时间空间梯度与玻璃转变温度(Tg)的有限尺寸效应。分子动力学在粗糙固体表面附近显著减慢,而在远离界面的位置动力学加快。在厚膜中,由体相值归一化的迁移率梯度很好地服从双指数形式,因为两表面间的干涉效应较弱。减小膜厚会诱导两表面间强烈的动力学耦合,并使弛豫梯度变平。玻璃转变温度的归一化梯度与玻璃化时间尺度判据无关,且当薄膜非超薄时可被一个叠加函数拟合。我们发现局域脆度不随位置改变。该结果表明,可利用体相弛豫时间的Angell图与Tg空间梯度来刻画金属玻璃薄膜中的玻璃态动力学。我们的计算结果与实验数据和模拟吻合良好。