面向纳米层状早期过渡金属化合物的共价MAX相亚层编辑

二维过渡金属碳化物和氮化物（MXene）因其多样化的元素组成和可变表面终止形式（T）而在能源存储、催化和电磁干扰等领域获得了广泛关注。一般而言，MXene材料的合成涉及使用HF酸或锰金属盐熔盐对弱的M-A金属键进行刻蚀，而强的M-X共价键保持MXene的二维框架结构。相反，MAX相材料家族还包括一类显著成员，其中A位点被非金属主族元素（如硫和磷）取代，这些成员中M-A和M-X都是共价键类型。上述刻蚀方法无法用于从这些母相合成MXene材料。本文发现，共价键类型的M-A和M-X亚层对某些无机材料在高温熔体状态下的反应性不同。利用这一反应性差异，我们可以结构性地修改这些共价亚层，实现X位点元素（从B到Se、S、P、C）的取代，并将非范德华力（non-vdW）MAX相中的非金属A位原子转化为vdW层状材料的表面原子。这导致一种早期过渡金属Xide化物化合物（TMXC）系列材料的形成，其晶格特征同时具有MXene和过渡金属硫化物的特征。通过电子供体化学剪刀，这些TMXC层状材料可进一步剥离为单层纳米片。这些单层TMXC中每个原子的原子构型与传统MXene相同，但M位原子的氧化态可由X位原子和嵌入的阳离子共同调节。