插层过渡金属硫族化物中的公度堆垛相变

插层与堆垛序调控是调控过渡金属硫族化物（TMDCs）层间相互作用的两种活跃手段，其导致多种涌现相并可用于材料性质工程。本文报道了 Pb 插层 TMDC——Pb(Ta$_{1+x}$Se$_2$)$_2$（首个 124 相）的生长。Pb(Ta$_{1+x}$Se$_2$)$_2$ 在约 230 K 处呈现独特的两步一级结构相变。这些相变仅与堆垛自由度相关，由高温相（ABC 堆垛，对称性 $R3m$）演变为中间相（AB 堆垛，$P3m1$），最终变为低温相（对称性亦为 $R3m$，但为 ACB 堆垛）。每步均涉及构筑单元沿矢量 [1/3, 2/3, 0] 的刚性滑移。有趣的是，升温时相变处发生巨大晶格收缩。低温下观察到块体超导，其 $T_\textrm{c}\approx$ 1.8 K。从第一性原理计算讨论了结构相变的潜在物理。对称性分析揭示了能带结构中的拓扑节点线。我们的结果展示了实现 TMDC 更高阶金属插层相的可能性，推进了我们对多晶型相变的认识，并可能启发 TMDC 及更广范围内的堆垛序工程。