二维材料上分子单层的集体态
原子与分子团簇
2023-08-15 v2
摘要
集体激发态通过分子跃迁偶极矩的库仑耦合在有机二维层中形成。它们表现为激发和发射光谱中相对于单体跃迁向低能移的特征性强而窄的峰。我们从实验和理论上研究了集体态对真实分子单层中出现的均匀与非均匀展宽以及空间无序的鲁棒性。使用实空间中二维偶极晶格的微观模型，我们计算了集体态的性质及其消光谱。我们发现，即使在分子位置和跃迁频率有1-10%随机变化的情况下，集体态仍然持续存在，其峰位置和积分强度与完全有序系统相似。我们测量了苝衍生物MePTCDI在二维材料上的单层光学响应。在宽带隙绝缘体六方氮化硼上，它显示出集体态的强发射，其线宽由分子态的非均匀展宽主导。然而，当使用半金属石墨烯作为基底时，发光被完全淬灭。通过结合光学吸收、发光和多波长拉曼散射，我们验证了MePTCDI分子在六方氮化硼和石墨烯基底上形成了非常相似的集体单层态，但在石墨烯上其线宽由从分子到基底的非辐射激发转移主导。我们的研究突出了从单体局域分子态到二维分子晶格中离域集体态的转变，这完全基于光学活性电子激发或分子振动之间的库仑耦合。
引用
@article{arxiv.2306.10630,
title = {Collective States in Molecular Monolayers on 2D Materials},
author = {Sabrina Juergensen and Moritz Kessens and Charlotte Berrezueta-Palacios and Nikolai Severin and Sumaya Ifland and Jürgen P. Rabe and Niclas S. Mueller and Stephanie Reich},
journal= {arXiv preprint arXiv:2306.10630},
year = {2023}
}