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吡嗪内转换的相干相位控制

原子物理 2015-06-22 v1

摘要

利用整形超快激光脉冲,在泵浦 - 探测实验中研究并控制了电子激发态吡嗪的电离动力学。对于无产物信号反馈生成的泵浦脉冲,其离子增长曲线(母体离子信号随泵浦/探测延迟的变化)可由描述S2S_2S1S_1态内转换的经典速率方程定量描述。当使用遗传算法 (GA) 使离子信号在某个预定的目标时间TT最小化时,观察到了截然不同的非经典行为。针对早期 (T<1.5T<1.5 ps) 和晚期 (T>1.5T>1.5 ps) 的目标时间,确定了两种定性不同的控制机制。在前一种情况下,t<Tt<T时离子信号被大幅抑制,而当tTt \gg T时,GA 优化脉冲与变换极限 (TL) 脉冲产生的离子信号趋于一致。相比之下,对于T>1.5T>1.5 ps,t<Tt<T时的离子增长曲线遵循经典速率方程,而当tTt \gg T时,GA 优化脉冲的量子产率远小于 TL 脉冲。我们将第一种行为解释为泵浦激光产生的波包局域在S2S_2势能面的一个区域,该区域的垂直电离能超过探测光子能量;而第二种行为可描述为S0S2S_0 \rightarrow S_2的吸收截面减小,随后激发分子发生非相干衰变。

关键词

引用

@article{arxiv.1409.6360,
  title  = {Coherent Phase Control of Internal Conversion in Pyrazine},
  author = {Robert J. Gordon and Zhan Hu and Tamar Seideman and Sima Singha and Maxim Sukharev and Youbo Zhao},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1409.6360},
  year   = {2015}
}