全维漏斗动力学中的激光控制策略：以吡嗪为例

受漏斗动力学在光捕获过程中重要作用的启发，我们构建了受干涉与脉冲扰动等基本机制启发的激光控制策略，并将其应用于吡嗪的情形。我们研究两个激发态之间的内转换，其中从初始基态最高且可直接到达的激发态被视为施主，最低激发态被视为受主。最终控制目标是通过两步过程实现向原本暗的受主的最大布居沉积：先辐射激发施主，随后经锥形交叉介导的漏斗过程通向受主。总体思路是，首先针对基本描述锥形交叉分支空间的易处理降维模型，获得控制场参数（各脉冲的引导频率与强度、时长及脉冲间时延）。一旦这些参数被优化，便将其固定并用于描述电子布居转移的全维动力学。以吡嗪为例，降维模型为 4 维，而全维动力学涉及 24 个振动模式。在实验可实现的电磁场要求下，我们获得了稳健的控制，约 60% 的基态布居沉积于受主态，同时约 16% 保留在施主态。此外，我们预期该方法可推广至更大分子体系的控制，其中仅少数简正模式活跃，其余模式在动力学中仅作旁观者。