二维金属有机硫醇盐半导体中的相干激子-晶格动力学
材料科学
2023-10-13 v1 化学物理
摘要
杂化有机-无机纳米材料可表现出偏离全有机或全无机材料体系模型的过渡行为。此处,我们揭示了一种新近发现的二维层状杂化有机-无机半导体苯硒酚银(AgSePh)中激子-声子相互作用的复杂性。利用飞秒共振脉冲振动光谱与非共振拉曼散射,我们测量了多种杂化有机-无机振动模式,并识别出其中与电子激发态强耦合的模式子集。基于密度泛函微扰理论的计算表明,这些强耦合模式表现出大的银原子面外运动与银-硒间距位移。此外,对光致发光精细结构分裂及温度依赖峰移/线宽展宽的分析表明,AgSePh 中的光发射最受一个 100 cm-1 的复合模式影响,该模式涉及苯硒酚配体的摆动及伴随的金属-硫属元素伸缩。最后,振动模式随温度升高红移揭示了由苯环间非共价相互作用引起的高度非谐性。这些发现揭示了有机-无机半导体中杂化振动模式的独特效应,并激励未来通过化学与结构修饰专门设计此类相互作用的工作。
引用
@article{arxiv.2310.08393,
title = {Coherent Exciton-Lattice Dynamics in a 2D Metal Organochalcogenolate Semiconductor},
author = {Eric R. Powers and Watcharaphol Paritmongkol and Dillon C. Yost and Woo Seok Lee and Jeffrey C. Grossman and William A. Tisdale},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.08393},
year = {2023}
}