镅氧化物的化学键合：X 射线光谱视角

S. M. Butorin; D. K. Shuh

镅氧化物的化学键合：X 射线光谱视角

化学物理 2023-03-17 v1 强关联电子应用物理

作者: S. M. Butorin , D. K. Shuh

摘要

通过镅浅核 ( $4d$ 和 $5d$ ) 边的 X 射线吸收光谱，研究了 Am 二元氧化物和 Am 掺杂 UO $_2$ 中的电子结构与化学态。特别地，探测了 Am $5f$ 态并分析了其与氧态成键的性质。实验数据的解释得到 Anderson 杂质模型 (AIM) 计算的支持，该计算考虑了由于 $5f$ 电子之间相互作用以及其与核空穴相互作用引起的完整多重态结构。以 Am 二元氧化物为参考体系，展示了 Am $4d_{3/2}$ 和 $4d_{5/2}$ X 射线吸收线分支比对 Am 化学态的敏感性。观测到的 Am 掺杂 UO $_2$ 的比值表明，至少在低 Am 浓度下，镅在 UO $_2$ 晶格中处于 Am(III) 态。为确认所应用 AIM 方法的有效性，还对 AmO $_2$ 和 Am $_2$ O $_3$ 的 Am $4f$ X 射线光电子能谱进行了分析，结果显示实验与计算间良好吻合。总体而言，AmO $_2$ 可归类为电荷转移化合物，其 $5f$ 占据数 ( $n_f$ ) 等于 5.73 个电子，而 Am $_2$ O $_3$ 更像是 Mott-Hubbard 体系，其 $n_f$ =6.05。

关键词

镅氧化物化学键合 X 射线吸收光谱 Anderson 杂质模型 5f 态电荷转移 Mott-Hubbard

引用

@article{arxiv.2303.09247,
  title  = {Chemical bonding in americium oxides: x-ray spectroscopic view},
  author = {S. M. Butorin and D. K. Shuh},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2303.09247},
  year   = {2023}
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镅氧化物的化学键合：X 射线光谱视角

摘要

关键词

引用

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