软多孔晶体第一性原理 NPT 分子动力学模拟的挑战：以 MIL-53(Ga) 为例
材料科学
2014-12-22 v2 化学物理
摘要
软多孔晶体对具有可变尺寸和形状模拟胞的分子动力学模拟（即在 NPT 系综中）提出了挑战，因为其框架对外部微小刺激响应极为敏感。因此，必须非常精确地描述所有相互作用以获得正确的平衡结构。在此，我们报告了关于纳米多孔金属有机框架 MIL-53(Ga) 的方法学研究，该材料在温度变化时会经历窄孔相与大孔相之间的大振幅转变。由于此前尚未有人基于密度泛函理论 (DFT) 的 NPT 模拟对该系统进行研究，我们仔细检查了应力张量相对于计算参数的收敛性。此外，我们论证了色散相互作用的重要性，并测试了将其纳入 DFT 框架的两种不同方法。结果，我们提出了两种计算方案，分别准确描述了该材料的窄孔相和大孔相。这些方案可用于未来关于纳米孔吸附与主体材料结构柔性之间微妙相互作用的研究。
引用
@article{arxiv.1409.4527,
title = {Challenges in first-principles NPT molecular dynamics of soft porous crystals: A case study on MIL-53(Ga)},
author = {Volker Haigis and Yacine Belkhodja and François-Xavier Coudert and Rodolphe Vuilleumier and Anne Boutin},
journal= {arXiv preprint arXiv:1409.4527},
year = {2014}
}