从第一性原理计算强无谐材料的载流子迁移率

基于微扰理论和传输方程的第一性原理声子极化电子传输方法，通常依赖于电子和声子准粒子图景的有效性，而该图景在强无谐系统中已知会失效。本文通过将 ab initio 分子动力学与库科-格林伍德 (Kubo-Greenwood, KG) 公式相结合，构建了一种非pertubative、随机方法，用于计算在考虑所有无谐及电子-振动耦合作用的条件下，载流子迁移率。具体而言，我们提出并利用了若干数值策略，以克服 KG 公式在晶体固体中电子和核自由度 notoriously 慢收敛的典型问题。通过计算强无谐氧化物钙钛矿 SrTiO3 和 BaTiO3 在宽温度范围内的温度依赖电子迁移率，展示了该方法的能力。我们表明，迁移率的温度依赖主要由无谐、更高阶耦合效应驱动，并通过非pertubative电子谱函数来阐释这些趋势。