我们能否信赖基于局域 DFT 几何的杂化 DFT 固体问题能量？
材料科学
2019-02-04 v1
摘要
杂化泛函常显著改善密度泛函计算的精度，尤其是源自能带结构的量。在平面波（PW）计算中，这一益处以计算时间增加数个数量级为代价。因此，在 PW 形式下处理的大规模问题不得不依赖由更廉价的局域或半局域交换关联泛函获得的预弛豫原子几何。我们研究这些几何在代入单点杂化 DFT 计算时的适用程度。基于若干案例研究，我们发现两类重要误差来源：(i) 键应变与 (ii) 缺陷态与晶态间的过度混合。前者源于预弛豫几何与后续杂化 DFT 水平弛豫所得几何之间的失配。后者发生于当贴近被低估能隙的缺陷态与晶态人为混合，影响缺陷的局域成键特征，从而导致虚假的杂化 DFT 能量。由于抵消效应，残留应变对基于预弛豫结构能量差的误差棒贡献甚微（ meV）。态过度混合的误差不享有抵消效应，须谨慎监控。
引用
@article{arxiv.1902.00281,
title = {Can we rely on hybrid-DFT energies of solid-state problems with local-DFT geometries?},
author = {J. D. Gouveia and J. Coutinho},
journal= {arXiv preprint arXiv:1902.00281},
year = {2019}
}