MgO 中声子能带理论的失效
材料科学
2023-12-18 v2
摘要
我们给出了一系列详细图像，展示了 MgO 晶体在缓慢加热直至熔化过程中，体相内动能于频率与波矢上的分布。这些谱图由精确分子动力学（MD）模拟计算得到的质权速度-速度关联函数的傅里叶变换所得，为理解离子晶体中热无序的增长提供了宝贵视角。我们利用它们解释了为何相对于能带结构最显著且进展迅速的偏离出现在纵向光学（LO）模中——若声子不相互作用，这些模在低温（T）下将是最不活跃的模态。LO 能带的退化始于低温下布里渊区（BZ）中心附近模态的异常大幅展宽，并逐渐向 BZ 边界蔓延。在晶体熔化前 LO 能带几乎消失，而横向光学（TO）模的谱峰变得如此之宽，以至于 TO 支不再呈现能带特征。声学能带保持相对明确，直到晶体熔化在谱图中表现为它们的突然消失。我们认为，即便在高温下，离子晶体的长波长声学（LWA）声子仍可部分免受其 LO 声子所产生的无序影响；而即便在低温下，其 LO 声子也会受到 LWA 声子的强烈影响。这是因为 LO 位移在远小于一个 LWA 声子周期的时间内即被平均掉；而在每个 LO 声子周期内，LWA 声子表现为对晶体的准静态扰动，使 LO 模的本征电场发生扭曲。LO 声子对其本征场的声学扭曲高度敏感，因为其频率强烈依赖于这些场：它们导致了 LO 与 TO 能带之间被称为 LO-TO 分裂的大频率差。
引用
@article{arxiv.2307.10944,
title = {Breakdown of phonon band theory in MgO},
author = {Gabriele Coiana and Johannes Lischner and Paul Tangney},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.10944},
year = {2023}
}
备注
Accepted for publication in Physical Review B