交换相互作用对称破缺方法的失效
化学物理
2025-06-02 v2 强关联电子
摘要
对称破缺 (BS) 方法被广泛用于评估 Heisenberg 交换参数，主要与 DFT 计算结合使用。对于许多磁性材料，BS-DFT 计算给出了合理的交换参数估计，但也有系统失效的报道。虽然后者被归因于近似交换关联泛函的缺陷，但在此我们通过处理一个简单的模型系统证明，对称破缺方法存在严重问题。详细分析阐明了对称破缺在处理低自旋态时的内在问题。特别地，它表明，交换参数 BS 计算中的误差与磁性轨道和桥接轨道之间的共价程度成正比。这是由于 BS 行列式对多组态态的形式施加了约束，这一特征也是其他单参考方法的共性。作为克服单行列式 BS 方法这一内在缺陷的可能工具，我们提出了将其扩展到最小多组态版本的方案。
引用
@article{arxiv.2501.01019,
title = {Breakdown of broken-symmetry approach to exchange interaction},
author = {Naoya Iwahara and Zhishuo Huang and Akseli Mansikkamäki and Liviu F. Chibotaru},
journal= {arXiv preprint arXiv:2501.01019},
year = {2025}
}
备注
13 pages, 5 figures