基于片段与周期方法的分子固体结合能
化学物理
2022-08-15 v1 材料科学
摘要
我们利用 Hartree-Fock（HF）与二阶 Møller-Plesset 微扰理论（MP2）计算了四种分子固体的结合能。我们通过多体展开（MBE）以及周期边界条件（PBC）获得能量，以比较两种方法。所研究的体系为甲烷、二氧化碳、氨和甲醇。我们使用严格的收敛设置以高精度获得结合能，估计不确定度仅百分之几。我们讨论了影响结果质量且需在 MBE 与 PBC 中均加以考虑以达高精度的若干问题。例如，PBC 内的 HF 与 MP2 能量均受益于实空间库仑截断技术，MBE 内能量的收敛通过修改求和顺序得以改善。最后，数值噪声使得某些 MBE 贡献的评估困难，通过使用较小基组处理较不关键的项减轻了该效应。
引用
@article{arxiv.2208.06221,
title = {Binding energies of molecular solids from fragment and periodic approaches},
author = {J. Hofierka and J. Klimes},
journal= {arXiv preprint arXiv:2208.06221},
year = {2022}
}