面向多相催化的自动图表示算法
材料科学
2023-06-09 v1 化学物理
摘要
机器学习用于材料设计最具吸引力的方面之一是其对化学空间的高通量探索，但要达到机器学习辅助探索的上限，仅靠当前的模型架构与处理算法是不够的。图神经网络（GNNs）等新架构近期获得了大量研究投入。对于多相催化，定义基底分子内键与吸附质/基底分子间键是一个耗时且具挑战的过程。在应用模型之前，必须考虑数据集预处理、节点/键描述符设计以及特定模型约束。本工作中，以一种自动图表示算法（AGRA）工具的形式提出了一个解决这些问题的框架，用于提取金属表面吸附位点的局部化学环境。该工具能够收集由不同体系组成的多个吸附几何数据集，并将它们组合进单一模型中。为展示 AGRA 相较于其他图表示方法的优异迁移能力与更低计算成本，将其应用于 5 个不同的催化反应数据集，并与 Open Catalyst Projects（OCP）图表示方法进行了基准比较。带有 O/OH 吸附质的两个 ORR 数据集在合并后获得了 0.053 eV 的 RMSD，而带有 CHO/CO/COOH 的三个 CO2RR 数据集平均性能为 0.088 eV RMSD。为进一步展示该算法的通用性与外推能力，在所有 5 个数据集的子集组合上训练了一个模型，RMSD 为 0.105 eV。该通用模型随后被用于预测广泛的吸附能以及一个全新的 ORR 催化体系，并通过密度泛函理论计算进行了验证。
引用
@article{arxiv.2306.04742,
title = {Automatic graph representation algorithm for heterogeneous catalysis},
author = {Zachary Gariepy and ZhiWen Chen and Isaac Tamblyn and Chandra Veer Singh and Conrard Giresse Tetsassi Feugmo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2306.04742},
year = {2023}
}