通过结构约束深度学习模型加速异相催化剂发现
材料科学
2023-04-24 v3 机器学习
摘要
新催化剂的发现是计算化学的重要课题之一，因其有潜力加速可再生能源的采用。近期发展的深度学习方法如图神经网络（GNNs）为显著扩展高性能新型催化剂建模的范围开辟了新机遇。然而，由于连接方案模糊及节点与边的多种嵌入方式，特定晶体结构的图表示并非易事。在此我们提出一种经 Voronoi 镶嵌修改、能够预测 Open Catalyst Project 数据集上催化体系能量的 GNN 嵌入改进方法。图的丰富通过 Voronoi 镶嵌计算，相应的接触立体角与类型（直接 or 间接）作为边特征，Voronoi 体积用作节点特征。辅助方法是通过内禀原子属性（电负性、周期与族位置）丰富节点表示。所提修改使我们改进了原始模型的平均绝对误差，最终误差在 Open Catalyst Project 数据集上为每原子 651 meV，在金属间化合物数据集上为每原子 6 meV。此外，通过考虑额外数据集，我们表明合理的数据选择可将误差降至基于物理的每原子 20 meV 阈值以上。
引用
@article{arxiv.2207.05013,
title = {Boosting Heterogeneous Catalyst Discovery by Structurally Constrained Deep Learning Models},
author = {Alexey N. Korovin and Innokentiy S. Humonen and Artem I. Samtsevich and Roman A. Eremin and Artem I. Vasilyev and Vladimir D. Lazarev and Semen A. Budennyy},
journal= {arXiv preprint arXiv:2207.05013},
year = {2023}
}