通过机器学习实现过冷液体空间与动力学非均匀性的自动化表征

本文开发了一种计算方法，通过实现机器学习（ML）算法中的主成分分析（PCA）结合K-means和高斯混合（GM）聚类方法，来识别过冷液体的结构和动力学非均匀性。在该方法中，由粒子位置计算得到的粒子平均加权配位数（$\overline{WCNs}$）集合被用作序参量，以构建用于K-means聚类的特征（结构）空间低维表示，从而利用PCA将系统中的粒子划分为少数介观态。通过将相关介观态的粒子身份进行直接映射，在构型（真实）空间中也形成了纳米域或聚集团簇，其中包含少量被误分类的界面粒子。这些分类的不确定性可以通过协同学习策略加以改善，该策略利用概率GM聚类以及在结构空间和构型空间之间迭代进行信息传递直至收敛。结构空间中介观态和构型空间中域的最终分类在长时间内保持稳定，且经测量具有动力学非均匀性。借助这种分类协议，对这些域的热力学和动力学性质的各种研究表明，观察到的非均匀性是淬火至过冷态后液-液相分离的结果。