阿秒光谱揭示 ICl 分子中依赖取向的芯空穴动力学
化学物理
2021-01-27 v1
摘要
移除分子核壳层中的电子会产生寿命介于几飞秒到阿秒之间的瞬态。由于这些极短的寿命，对这些态的时间分辨研究具有挑战性，且单纯由电子关联驱动的复杂分子动力学难以观测。本文中，通过围绕 55 eV 处碘 4d-16p 跃迁的阿秒瞬态吸收，获得了氯化碘的少飞秒芯激发态寿命。芯能级配体场分裂可直接获取沿 ICl 分子轴及其垂直方向取向的激发态。对于平行于键的芯空穴态，获得寿命为 3.5 fs 和 4.3 fs；对于垂直态，寿命为 6.5 fs 和 6.9 fs，而在此时间尺度上核运动基本冻结。理论表明，平行于共价键的芯空穴寿命的急剧下降是 ICl 与相邻 Cl 原子非局域相互作用的表现。
引用
@article{arxiv.2002.02504,
title = {Attosecond spectroscopy reveals alignment dependent core-hole dynamics in the ICl molecule},
author = {Hugo J. B. Marroux and Ashley P. Fidler and Aryya Ghosh and Yuki Kobayashi and Kirill Gokhberg and Alexander I. Kuleff and Stephen R. Leone and Daniel M. Neumark},
journal= {arXiv preprint arXiv:2002.02504},
year = {2021}
}
备注
14 pages, 4 figures