分子和固体的原子自相互作用修正
强关联电子
2013-05-29 v1
摘要
我们提出了一种基于原子轨道的近似方案，用于密度泛函理论局域密度近似的自相互作用修正（SIC）。该方法基于Filippetti和Spaldin [Phys. Rev. B 67, 125109 (2003)]的思想，在采用局域化数值原子轨道基组的代码中实现，现在适用于分子和扩展固体。在将基本方程推导为自洽SIC理论的非变分近似之后，我们展示了各种分子和绝缘体的结果。特别是，我们研究了重新标度自相互作用修正的效果，并与现有的类原子修正方案LDA+U建立了联系。我们发现，当不进行重新标度时，即考虑整个原子修正时，Kohn-Sham HOMO本征值对分子的实验电离势是一个相当好的近似。类似地，带负电的分子的HOMO本征值能很好地再现分子亲和能。相比之下，需要约50%的重新标度才能再现固体中的绝缘体能隙，否则能隙会被大幅高估。因此，该方法代表了一种基于Kohn-Sham的单粒子理论，并为Kohn-Sham本征值的实际位置很重要的应用（如量子输运）提供了良好的前景。
引用
@article{arxiv.cond-mat/0609325,
title = {Atomic self-interaction correction for molecules and solids},
author = {C. D. Pemmaraju and T. Archer and D. Sanchez-Portal and S. Sanvito},
journal= {arXiv preprint arXiv:cond-mat/0609325},
year = {2013}
}
备注
16 pages, 7 figures