基于机器学习加速第一性原理模拟与原位TEM实验的Cu-Ni初始氧化原子尺度理解
材料科学
2023-08-24 v1
摘要
开发准确方法以确定合金表面在反应性和腐蚀性环境下如何自发重构，是材料科学中一个长期存在的重大挑战。当前的氧化模型（如Cabrera-Mott）基于缺乏原子层面基本认识的宏观经验知识。利用机器学习加速的密度泛函理论结合原位环境透射电子显微镜（ETEM），我们考察了氧化条件下CuNi(100)表面的表面重构与优先偏析倾向之间的相互作用。我们基于分子动力学和巨正则蒙特卡洛模拟的建模方法表明，CuNi合金中氧诱导的Ni偏析有利于Cu(100)-O c(2x2)重构，并破坏Cu(100)-O缺行重构的稳定性。这些稳定化倾向的根源基于NiO岩盐结构与Cu(100)-O c(2x2)结构中相似的原子配位与键长得以阐释。原位ETEM实验显示，在无MRR区域发生Ni偏析，随后NiO成核与生长，而在MRR区域发生Cu2O的次生成核与生长。这进一步证实了模拟的表面氧化与偏析建模结果。我们的发现具有普遍性，有望推广至其他合金体系。
引用
@article{arxiv.2308.11867,
title = {Atomic scale understanding of initial Cu-Ni oxidation from machine-learning accelerated first-principles simulations and in situ TEM experiments},
author = {Pandu Wisesa and Meng Li and Matthew T. Curnan and Jeong Woo Han and Judith C. Yang and Wissam A. Saidi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.11867},
year = {2023}
}