质子跨单层石墨烯的水相转移
材料科学
2017-02-10 v4
摘要
跨单层石墨烯的质子转移伴随着巨大的计算能垒，因此被认为在室温下是不利的，除非引入纳米级孔洞或掺杂剂，或施加偏压。在此，我们将支撑在熔融石英上的单层石墨烯置于高 pH 和低 pH 循环中，并表明质子可从水相可逆地穿过石墨烯到达另一侧，在那里与二氧化硅羟基发生酸碱化学反应。在排除了通过宏观针孔的扩散后，发现质子是通过罕见的天然原子缺陷进行转移的。计算机模拟显示，对于参与 Grotthuss 型接力机制的羟基封端原子缺陷，水相质子转移的能垒较低，为 0.68 至 0.75 eV，而吡喃鎓类醚封端则抑制了质子交换。氦和氢转移的不利能垒表明该转移过程对水相质子具有选择性。
引用
@article{arxiv.1411.1034,
title = {Aqueous Proton Transfer Across Single Layer Graphene},
author = {Jennifer L. Achtyl and Raymond R. Unocic and Lijun Xu and Yu Cai and Muralikrishna Raju and Weiwei Zhang and Robert L. Sacci and Ivan V. Vlassiouk and Pasquale F. Fulvio and Panchapakesan Ganesh and David J. Wesolowski and Sheng Dai and Adri C. T. van Duin and Matthew Neurock and Franz M. Geiger},
journal= {arXiv preprint arXiv:1411.1034},
year = {2017}
}
备注
80 pages, including Supporting Information, 3 Figures, 1 Table, final pre-edited version