以可迁移性逼近高斯轨道周期计算中的基组极限：纯密度泛函对简单半导体的性能
化学物理
2021-11-10 v2 材料科学
计算物理
摘要
利用量子化学方法和高斯型轨道（GTOs）模拟固体正日益流行。尽管如此，针对这些基于 GTO 的模拟中各类固体的基组不完备误差（BSIE）进行系统评估的研究甚少。本工作中，我们报告了一种基于 GTO 的固体计算实现，并应用于解决基组收敛问题。我们采用简单策略生成大型非收缩（unc）GTO 基组，称之为 unc-def2-GTH 基组。基于对总计 43 种简单半导体的应用，这些基组展现出朝基组极限的系统性改进以及良好的可迁移性。最值得注意的是，我们发现对于所有考虑的系统，unc-def2-QZVP-GTH 的 BSIE 在总能量上小于每原子 0.7 m，在带隙上小于 20 meV。利用 unc-def2-QZVP-GTH，我们给出了组合设计的元广义梯度泛函（mGGA）B97M-rV 的带隙基准，并显示 B97M-rV 的性能与其他现代 mGGA 泛函相近（均方根偏差（RMSD）为 1.18 eV）：M06-L（1.26 eV）、MN15-L（1.29 eV）和 SCAN（1.20 eV）。这相对于较旧的纯泛函如 LDA（1.71 eV）和 PBE（1.49 eV）有明显改进，尽管所有这些 mGGA 仍远未达到定量准确。我们还就非收缩基组的使用以及未来固体 GTO 基组开发研究提供了若干注意事项。
引用
@article{arxiv.2108.12972,
title = {Approaching the Basis Set Limit in Gaussian-Orbital-Based Periodic Calculations with Transferability: Performance of Pure Density Functionals for Simple Semiconductors},
author = {Joonho Lee and Xintian Feng and Leonardo A. Cunha and Jerome F. Gonthier and Evgeny Epifanovsky and Martin Head-Gordon},
journal= {arXiv preprint arXiv:2108.12972},
year = {2021}
}