反位缺陷对抑制 BAs 热导率的作用

BAs 被预测在室温下具有高达 2000$\,$Wm$^{-1}$$\,$K$^{-1}$ 的异常高热导率，可与金刚石相比。然而，实验测得的 BAs 单晶热导率要低一个数量级。为查明这一巨大不一致的起源，我们利用像差校正扫描透射电子显微镜（STEM）在原子尺度上研究了 BAs 单晶的晶格结构与潜在缺陷。我们的 STEM 结果并未发现如广泛认为主导 BAs 晶体热阻的大量 As 空位（$V_\mathrm{As}$），而是显示某些 B 列强度增强、某些 As 列强度减弱，表明存在浓度显著的 As$_\mathrm{B}$（B 位上的 As 原子）与 B$_\mathrm{As}$（As 位上的 B 原子）反位缺陷。进一步计算表明，在所研究各类点缺陷中，紧邻 B$_\mathrm{As}$ 的 As$_\mathrm{B}$ 反位对能量上更占优，并确认此类缺陷降低了 BAs 的热导率。利用由 STEM 图像估计的 6.6$\pm$3$\times$10$^{20}$$\,$cm$^{-3}$ 反位对浓度，热导率被估计为 65-100$\,$Wm$^{-1}$$\,$K$^{-1}$，与我们的测量值合理吻合。我们的研究表明，As$_\mathrm{B}$-B$_\mathrm{As}$ 反位对是抑制 BAs 热导率的主要晶格缺陷。并提出了生长高导热高质量晶体或薄膜的可能途径。