莫特绝缘体三氧化二钛中的反常电化学电容

具有纯双电层电容的电化学电容器迄今为止在很大程度上仅限于碳材料。具有法拉第赝电容的传统金属氧化物在高温下严重遭受材料不稳定性的困扰，因此亟需展现出热增强型高双电层电容且具材料稳定性的新型金属氧化物。本研究中，三氧化二钛 Ti$_2$O$_3$ 作为一种莫特绝缘体，在 300$^o$C 的金属态下，相较于其在室温（RT）下的原始响应，固态电化学电容呈现出 $\approx$ 560% 的反常增长。在水性电解质中，最大电容可达 1053 $\mu$F/cm$^2$，比固态电解质高出 307%。此外，Ti$_2$O$_3$ 的半导体态在室温下经红外光照后，其电化学电容提升了 $\approx$ 3500%。Ti$_2$O$_3$ 中观测到的电化学响应归因于局域电子重分布所导致的半导体态向金属态的转变。我们的实验结果与第一性原理密度泛函理论计算吻合良好，该计算揭示了电荷密度随温度升高而增加，这主要归因于表面 Ti 原子。本研究为调控具有高化学稳定性的 Ti$_2$O$_3$ 电化学双电层电容开辟了广阔途径。