铜酸盐链状化合物 KCuO_2 中的反常电荷与负电荷转移绝缘态
强关联电子
2015-11-25 v2
摘要
结合X射线吸收光谱实验与第一性原理计算，我们证明绝缘的KCuO_2含有异常高价态的Cu（形式价态3+），配体到金属（O到Cu）的电荷转移能出奇地为负（Delta~ -1.5 eV），并且其基态具有主导的（~60%）配体空穴特征，类似于高温超导铜氧化物中的Zhang-Rice态。与大多数其他形式Cu^{3+}化合物不同，KCuO_2的Cu 2p XAS谱表现出显著的3d^8 (Cu^{3+})多重态结构，约占其基态波函数的40%。第一性原理计算阐明KCuO_2中带隙的起源主要来自于强的团簇内Cu 3d - O 2p杂化（t_{pd}）；带隙值随t_{pd}减小而减小。此外，与传统的负电荷转移绝缘体不同，KCuO_2的带隙即使在库仑排斥U趋于零时依然存在，这凸显了与化合物一维性质相关的单粒子能带结构效应的重要性。
引用
@article{arxiv.1504.06268,
title = {Anomalous charge and negative-charge-transfer insulating state in cuprate chain-compound KCuO_2},
author = {D. Choudhury and P. Rivero and D. Meyers and X. Liu and Y. Cao and S. Middey and M. J. Whitaker and S. Barraza-Lopez and J. W. Freeland and M. Greenblatt and J. Chakhalian},
journal= {arXiv preprint arXiv:1504.06268},
year = {2015}
}