宽禁带碱土硫族化合物的合金化行为

合金化是一种调控材料的有力工具，有助于针对多种应用进行理想性质的定向设计。本工作中，我们全面研究了九种碱土硫族化合物阴离子合金（CaS$_{1-x}$O$_x$、CaS$_{1-x}$Se$_x$、CaS$_{1-x}$Te$_x$、SrS$_{1-x}$O$_x$、SrS$_{1-x}$Se$_x$、SrS$_{1-x}$Te$_x$、MgS$_{1- x}$O$_x$、MgS$_{1-x}$Se$_x$ 和 MgS$_{1-x}$Te$_x$）的合成可行性与电子性质。我们表明，除 MgS$_{1-x}$Te$_x$ 外，所有体系均倾向于岩盐结构内的同结构合金化，而 MgS$_{1-x}$Te$_x$ 被预测为岩盐结构与纤锌矿结构之间的异结构合金。S 与 Se 的合金对所有阳离子均易于获得，且具有较低的混溶临界温度，从而可在该成分空间内连续调控电子性质。S 与 Te 的合金具有更高的临界温度，但可能通过非平衡合成策略获得，并且在此被预测具有用于光电子学的理想电子性质，其禁带较宽且有效质量低于 S 与 Se 的合金。MgS$_{1-x}$Te$_x$ 中的阴离子合金在相当大比例的成分空间内稳定了纤锌矿结构，这可能使其因较低的有效质量和高于岩盐结构的带隙而作为透明导电材料备受关注。计算了零点修正的随机相近似（RPA）能量以分辨 Mg 化合物的微小多晶型能量差，并表明其对于准确描述相应合金的热力学性质至关重要。