氧化环境中Ag-Cu合金表面的第一性原理研究
材料科学
2015-05-13 v1
摘要
近期关于模型催化剂的实验表明，Ag-Cu合金在乙烯环氧化反应中相较于纯银具有更高的选择性。本文回顾了我们对这种合金(111)表面的第一性原理研究，并展示了其他低指数表面的新发现。我们发现，对于每种表面取向，氧的存在都会导致铜向表面偏析。考虑合金与氧气气氛处于平衡状态，并计入温度和压力的影响，我们计算了表面自由能并研究了多种表面结构的稳定性。通过探究表面自由能对表面成分的依赖性，我们构建了每种表面取向的合金相图。在实际应用所关注的温度、压力和成分范围内，我们发现可能存在有限数量的结构，包括银表面上的薄层氧化铜以及无铜结构。不同表面取向表现出非常相似的行为，尤其是一种具有CuO化学计量比的单层结构（与块体CuO层相比存在显著畸变）在所有取向上都具有广泛的稳定性范围。我们的结果与近期的实验测量结果一致，并有助于解释这些结果。
引用
@article{arxiv.0811.0864,
title = {Ag-Cu alloy surfaces in an oxidizing environment: a first-principles study},
author = {Simone Piccinin and Catherine Stampfl and Matthias Scheffler},
journal= {arXiv preprint arXiv:0811.0864},
year = {2015}
}