大规模初步量子多体模拟在表面化学中的应用
材料科学
2025-01-03 v2 化学物理
摘要
预测表面化学仿真对于从催化到电化学和清洁能源等领域的进展至关重要。虽然初步量子多体方法本应该为这些系统在电子水平上提供深入见解，但其效能受到计算成本的陡峭限制。本文建立在最先进的关联波函数之上，可靠地收敛到量子化学中所谓的“黄金标准”精度，用于应用于扩展的表面化学。高效地利用图形处理单元加速以及系统可改进的多尺度分辨率技术，我们实现了最高可达 392 个原子规模的线性计算规模。这些大规模模拟证明了收敛到这些扩展系统尺寸的重要性，实现了不同边界条件下水在石墨表面相互作用的验证性握手。我们提供了这一水-石墨相互作用的新基准，阐明了水分子在石墨界面上取向的偏好。我们将其扩展到化学复杂表面的碳类分子吸附，包括金属氧化物和金属有机框架，其中我们始终实现了与实验参考值相比的化学精度，并且位于传统密度泛函材料建模方法误差范围之内。这推动了分子吸附表面模拟的技术进步，标志着进入后密度泛函时代，使用初步量子多体方法在前沿水平和准确度下，对表面问题进行一级公差的首 Principles 模型。
引用
@article{arxiv.2412.18553,
title = {Advancing Surface Chemistry with Large-Scale Ab-Initio Quantum Many-Body Simulations},
author = {Zigeng Huang and Zhen Guo and Changsu Cao and Hung Q. Pham and Xuelan Wen and George H. Booth and Ji Chen and Dingshun Lv},
journal= {arXiv preprint arXiv:2412.18553},
year = {2025}
}