碳纳米管裸面和功能化表面上氢分子吸附与解离

我们使用第一性原理平面波方法研究了氢分子与裸露以及功能化的单壁碳纳米管之间的相互作用。我们发现，H$_{2}$吸附在裸露SWNT上的结合能非常弱，无法通过通过径向变形增加曲率来增强，也无法通过吸附锂原子来增强（后者使半导体管变为金属）。尽管键合被加强，但其本质仍然是物理吸附。然是，当SWNT被Pt原子吸附功能化时，键合特性会发生 dramatic 的变化。单个H$_{2}$可在Pt原子上以解离或分子方式被化学吸附。如果Pt-SWNT键被削弱（例如通过将Pt从桥位位置位移或增加吸附H$_{2}$的数量），则H$_{2}$的解离吸附更受青睐。例如，在两个吸附的H$_{2}$中，第一个可被解离吸附，第二个被化学吸附为分子形式。第三个吸附的H$_{2}$的键合性质为弱物理吸附。铑金属也能促进H$_{2}$的化学吸附，但其结合能相对较小。本结果揭示了吸附在SWNT上过渡金属原子对氢存储的重要作用，增进了对氢分子进行高效分子和解离吸附的理解。